Dim MyView As DataView = New DataView(dtDuplicados)
Dim dtSinDuplicados As DataTable
dtSinDuplicados = MyView.ToTable(True,"nombreColumna")

Dim MyView As DataView = New DataView(dtDuplicados)
Dim dtSinDuplicados As DataTable
dtSinDuplicados = MyView.ToTable(True,"nameColumna")

http://social.msdn.microsoft.com/Forums/es-ES/vbes/thread/85b0d6ec-608a-4d7c-8ba9-3d1ac9f56082

Para quitar filas repetidas de un datatable se tiene que crear un DataView y después utilizar el método ToTable pasando como primer parámetro true. Este parámetro indica que devuelva resultados únicos teniendo en cuenta el nombre de las columnas.

Eliminar registros repetidos en un datatable

VB.NET